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关键词：土壤污染 重金属 危害 修复方法
土壤是人类赖以生存的主要自然资源之一，也是人类生态环境的重要组成部分[1-2]。随着近年来经济发展，工农业生产不断扩大，所产生的废水和废渣也不断增多，不但破坏地表植被，而且其中有毒有害重金属还随废水的排放及废渣堆的风化和淋滤进入周边土壤环境[3-6]。目前我国受镉、砷、铬、铅等重金属污染耕地面积近2，000万公顷，约占总耕地面积的1/5，其中工业“三废”污染耕地1，000万公顷，污水灌溉的农田面积已达330多万公顷。
1. 土壤重金属污染的定义
在自然界，重金属以各种形态存在，常见的金属元素有铜、铅、锌、铁、钴、镍、锰、镉、汞、钼、金、银等；其中既有对生命活动所需要的微量元素，如锰、铜、锌等；但大多数重金属元素在环境中对环境都会有一定的污染作用，主要包括汞、镉、铅、铬以及类金属砷等对生物体具有显著毒害作用的元素[7]。重金属的密度一般在4.0以上，约60种元素。但是由于不同的重金属在土壤中的毒性差别很大，所以在环境科学中人们通常关注锌、铜、钴、镍、锡、钒、汞、镉、铅、铬、钴等。砷、硒是非金属，但是它的毒性及某些性质与重金属相似，所以将砷、硒列入重金属污染物范围内。由于土壤中铁和锰含量较高，因而一般不太注意它们的污染问题，但在强还原条件下，铁和锰所引起的毒害亦应引起足够的重视。
土壤重金属污染是指由于人类在生产活动中将重金属带入到土壤中，致使土壤中重金属累积到一定程度，含量明显高于背景，并可造成土壤质量的退化、生态与环境的恶化现象[8]。土壤本身含有一定量的重金属元素，如植物生长所必需的Mn、Cu、Zn等。因此，只有当叠加进入土壤的重金属元素累积的浓度超过了作物需要和忍受程度，作物才表现出受毒害症状，或作物生长并未受害但产品中某种金属的含量超过标准，造成对人畜的危害时，才能认为土壤已被重金属污染[9]。如土壤环境质量标准值（GB15618-1995）[10]。
2. 土壤中重金属的来源、种类
土壤重金属污染主要是由工业产生的“三废”以及污水灌溉、农药和化肥的不合理施用等农业措施引起的。随着工农业生产的发展，重金属对土壤和农作物的污染问题越来越突出，部分地区土壤重金属污染现象十分严重。总体来讲，土壤重金属污染源较广泛，即有自然来源，又有包括人类活动带入土壤的部分，目前主要来源为人为因素。主要包括大气尘降、污水灌溉、工业废弃物得不当堆放、采矿及冶炼活动、农药和化肥的过多施用等[11-12]。
2.1 污水灌溉
污水灌溉通常指的是使用经过一定处理的城市污水灌溉农田、森林和草地。中国水资源较为紧缺，部分灌区常把污水作为灌溉水源来利用。污水的种类按其来源可分为城市生活污水、石油化工污水、工业矿山污水和城市混合污水等。城市生活污水中重金属含量虽然不多，但由于我国工业发展迅速，许多工矿企业污水未经分流处理而排入下水道与生活污水混合排放，从而造成污灌区土壤Hg、As、Cr、Pb、Cd、Zn等重金属含量逐年累积[15-16]。在分布上，往往是靠近污染源头和城市工业区土壤污染严重，远离污染源头和城市工业区，土壤几乎不受污水中的重金属污染。
污灌在北方比较严重，因为我国北方比较干旱，水资源短缺严重，并且许多大城市都是重工业大城市，所以农业用水更加紧张，污水灌溉在这些地区较为普遍。据统计，我国北方旱作地区污灌面积约占全国90%以上。南方地区相对较小，仅占6%，其余则在西北地区。污灌不仅导致土壤中重金属元素含量的增加，而且还会在人体内富集。研究显示我国沈阳、温州和遂昌等地由于污水灌溉引发了人体镉中毒；鞍山宋三污灌区土壤中Hg、Cd的累积显著，污染严重；用处理过的污水灌溉是解决干旱地区作物需水问题的一条可行途径。但由此导致的土壤污染特别是重金属污染必须引起重视。
2.2 农药和化肥污染
农药和化肥是重要的农用物资，对农业生产发展起到重要的推动作用，但如果不合理施用，则可导致土壤中重金属污染。部分农药在其组成中含有Hg、As、Cu、Zn等重金属元素，过量或不合理使用将会造成土壤重金属污染。肥料中含有大量的重金属元素，其中氮、钾肥料含量相对较低，而磷肥中则含有较多的有害重金属，另外复合肥的重金属含量也相对较高。施用含有重金属元素的农药和化肥，都可能导致土壤中重金属的污染。
2.3 矿山开采和冶炼加工
我国重金属矿产相对丰富，在金属矿山的开采、冶炼过程中，会产生大量废渣及废水，而这些废渣和废水随着矿山排水和降雨进入土壤环境中，便可直接地造成土壤重金属污染，这在我国南方地区表现得尤为突出。
3. 重金属污染的特点及危害
3.1 重金属元素污染土壤的主要特点
在土壤环境中重金属污染特点可以分为两部分：一是土壤环境中重金属自身的特点，二是重金属元素在不同介质中所表现的特点。具体特点如下：（1）形态变换较为复杂，重金属多为过渡元素，有着较多的价态变化，且随环境Eh，pH配位体的不同呈现不同的价态、化合态和结合态。重金属形态不同则其毒性也不同；（2）有机态比无机态的毒性大；（3）毒性与价态和化合物的种类有关；（4）环境中的迁移转化形式多样化；（5）生物毒性效应的浓度较低；（6）在生物体内积累和富集；（7）在土壤环境中不易被察觉；（8）在环境中不会降解和消除；（9）在人体内呈慢性毒性过程。（10）土壤环境分布呈区域性；
过量的重金属会引起动植物生理功能紊乱、营养失调、发生病变，重金属不易被土壤微生物降解，可在土壤中累积，也可通过食物链在人体内积累，危害人体健康。土壤一旦遭受重金属污染，就很难彻底消除，污染物还会向地下水和地表水中迁移，从而扩大其污染。因此重金属对土壤的污染是一类后果非常严重的环境问题。
3.2人类因土壤重金属污染而遭受的危害[25]
（1）土壤污染使本来就紧张的耕地资源更加短缺；（2）土壤污染给农业发展带来很大的不利影响；（3）土壤污染中的污染物具有迁移性和滞留性，有可能继续造成新的土地污染；（4）土壤污染严重危及后代人的利益，不利于可持续发展；（5）土壤污染造成严重的经济损失；（6）土壤污染给人民的身体健康带来极大的威胁；（7）土壤污染也是造成其他污染的重要原因。
4. 对重金属污染的防治及修复
4.1 对土壤污染的预防
目前，仍未找到可广泛应用且行之有效的重金属污染治理方法，但控制污染源，是防止土壤污染的根本措施之一，同时利用土壤的自净作用对污染物净化具有一定的预防作用。控制土壤重金属污染源，即控制进入土壤中的重金属污染物的数量和速度，通过土体自身的净化作用，降低污染。
（1）控制和消除工业“三废”
尽量利用循环无毒工艺，减少和消除重金属污染物的排放，对工业“三废”进行回收改善，使其化害为利，并严格控制工业生产中污染物排放量和浓度，使之符合排放标准。
（2）土壤污灌区的监测和管理
在污灌区对灌溉污水的重金属元素进行控制，监测水中重金属污染物质的成分、含量及其变化，避免引起土壤污染。
（3）合理施用化肥和农药
对于农药和化肥的施用，应以环保无毒为准则，禁止或限制使用高残留农药，大力发展高效、低毒、低残留农药，发展生物防治措施。为保证农业的增产，合理施用化学肥料和农药是必需的，但需控制好施用量，否则会造成土壤或地下水的污染。
（4）土壤容量和土壤净化能力的提高
在农业生产过程中，施用有机肥，改良松散型沙土，改善土壤胶体的种类和数量，增加土壤对有害重金属的吸附能力和吸附量，从而减少重金属在土壤中的生物有效性。利用微生物品降解土壤中的重金属，提高土壤净化能力。
4.2 土壤中重金属污染的修复方法
（1）工程措施
工程治理措施是指在土壤环境中，用物理或物理化学的原理来减少重金属污染物的措施。主要包括客土，换土，翻土，淋洗液热处理以及电解等方法。以上方法措施的治理效果相对彻底，但实工过程复杂、所需治理费用较高且比较容易引起土壤肥力效果降低。
（2）生物措施
生物治理是指利用能够在土壤中生存的生物的某些习性来抑制和改良土壤重金属污染。Nanda Kumar P B A等发现某些特殊植物对土壤中的重金属元素具有富集作用。寇冬梅等研究认为食用菌对重金属具有吸附作用。所用方法有动物治理，微生物治理，植物治理等。生物措施的优点是实施较为简便易行、投资较少且对环境破坏小，而缺点是在短期内不易得到治理效果。
（3）化学措施
化学治理方法是利用化学物质和天然矿物对重金属污染进行的原位修复技术，目前，在许多区域得到应用。化学治理措施主要包括利用土壤改良剂、抑制剂，增加土壤有机质、阳离子代换量和粘粒的含量，改变pH、Eh和电导等理化性质，使土壤重金属发生氧化、还原、沉淀、吸附、抑制和拮抗等作用，以降低重金属的生物有效性。化学治理措施优点是治理效果相对较明显，而缺点是容易再度活化。
（4）农业措施
农业治理措施是通过改变耕作方式和管理制度来达到降低土壤重金属危害的方法。M.Puschenreiter等探讨了利用农业耕作措施治理土壤重金属的方法，得出在不同污染地区种植不同的农作物可有效降低重金属的污染。治理方法主要包括控制土壤水分，选择合适的农药、化肥，增施有机肥，选择农作物品种等。农业治理措施的优点在于操作简单、费用不高，而缺点是需要较长治理周期却治理效果不显著。
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关键词：韩城；土壤重金属；空间分布特征；污染评价
中图分类号：S163.6 文献标识码：A 文章编号：0439-8114（2014）04-0798-04
Situation of Heavy Metals Pollution in the Agricultural Soil of Hancheng City
HU Ming
（College of Chemistry and Life Science，Weinan Normal University / Key Laboratory for Eco-environment of Multi-River Wetlands in Shaanxi Province，Weinan 714000，Shaanxi， China）
Abstract： In order to study the soil distribution characteristics of heavy metals in Hancheng city， contents of 5 heavy mentals in surface sediments were sampled and analyzed. The single factor pollution index and comprehensive pollution index were used to evaluate the data. The results showed that the pollution of Cr， Cu were serious. Pb was in the state of light pollution and the levels of Zn， Mn were the lowest. Analyzed with the comprehensive pollution index， the heavy metal pollution of agricultural soil in Hancheng city was in the state of high pollution. With the view of spatial distribution， heavy metal pollution in the southwest area of Hancheng was the most serious， and the northwest area was the lightest. It was suggested that appropriate measures should be taken to prevent and control metal pollution in the region to avoid making harm to human health.
Key words： Hancheng city； soil heavy metal； spatial distribution characteristics； pollution assessment
农田土壤重金属污染状况、污染机理及其修复直接关系到人们的身体健康与社会稳定发展，倍受各级政府的关注，是当今土壤科学和环境科学研究所面临的重要课题。农田土壤污染因素很多，在自然条件下土壤中重金属含量高低受到成土母质以及生物残落物的影响。除此以外，在现代社会背景下，土壤处在自然环境的中心位置，承纳着来自工业、农业以及生活污水、固体废弃物、农药化肥、大气降尘及其酸雨等多方面的约90%的污染物[1]。农田土壤中重金属含量的高低直接影响到农产品的质量安全。全国大约有20%的粮食、34%的农畜产品和56%的蔬菜因质量安全问题危及着人们的身体健康[2]。
关中灌区在工业的影响下，河流重金属污染相对比较严重，根据汪新生等[3]的研究，陕西省2007年工业重金属，主要是重金属铅、镉、六价铬被排放到渭河流域，而关中地区农业依赖渭河灌溉，这对当地农产品质量势必产生较大影响。已有学者对关中灌区土壤污染状况开展过研究，郑国璋[4]以背景值为指标，对于关中地区宝鸡峡灌区、交口灌区、洛惠东灌区农业土壤中Cd、As、Cr、Pb等重金属元素的污染程度进行研究，得出关中灌区土壤重金属综合累积程度从高到低依次为交口灌区、宝鸡峡灌区、洛惠东灌区，灌区农田土壤重金属Pb的累积程度普遍较高，主要是长期污水灌溉所致。易秀等[5]对泾惠灌区土壤中Hg、Cd、Cr、Pb、As、Cu、Zn等7种重金属含量的研究发现部分点位属于中度污染。
本研究以陕西省韩城市农田土壤为研究对象，对受到渭河灌溉以及金矿开采影响下的农业土壤污染现状进行评价，并绘制出农田土壤中重金属累积与空间分布状况图，以期为当地农产品的质量安全及其土壤管理提供科学依据。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
研究对象为韩城，区域地理坐标34°37′-35°19′N，110°17′-110°29′E，属暖温带大陆性半干旱季风气候。
1.2 研究方法
1.2.1 样品采集 在研究区域内共选取了25个采样地块，采样点布局见图1，每个地块设置15个重复，采集0～20 cm耕层的土壤样并充分混合，用四分法取500 g样品放入聚乙烯塑料袋。
1.2.2 样品前处理 将采集的土壤样品在室内风干，风干前尽可能剔除枯枝落叶、根茎、石子、动物残体等杂质，待完全风干后，用木棒碾碎过2 mm筛，将每个样品取出100 g左右，供测定土样有机质和重金属的含量用。
1.2.3 样品分析 土壤样品经过浓硝酸、浓盐酸、氢氟酸、高氯酸消解后，利用原子吸收光谱法进行测定[6]。
1.2.4 评价方法 采用单因子污染指数法和综合污染指数法相结合的方法，评价研究区土壤重金属的污染程度。单因子污染指数评价，即以介质中某污染物含量值与该污染物的评价标准之比作为污染指数；通常用来评价单污染元素对土壤质量的污染程度，单项污染指数愈小，说明环境介质中受这种元素的污染程度愈轻[7]，其计算公式为：
式中，Pi为i污染物的污染指数；Ci为i污染物的实测值；Si为i污染物的评价标准。Pi≤1，表示未受污染；Pi>1表示已受污染，其值越大受污染程度越严重。根据式（1）计算出的污染指数可以对元素污染程度进行分级，单项污染指数的评价方法，其实是计算超出背景值的倍数。本研究以当地土壤中元素背景值[8]作为污染指数的基数进行单因子评价。
综合污染指数采用内梅罗污染指数[7]，计算公式如下：
式中，Piave和Pimax分别是平均单项污染指数和最大单项污染指数。内梅罗污染指数较多地强调了最大污染指数对环境的影响，易造成计算结果的失真，而采用姚志麒[9]对平均值赋予较大权系数（X/Y）的方法可解决该问题。X代表最大单项污染指数，Y代表平均单项污染指数，则公式（2）可写成公式（3）：
在式（3）中，P综为内梅罗污染指数；Pi为单因子污染指数；Pimax为最大单项污染指数；n为污染项目数。
空间分析利用ARCGIS 9.3地理系统统计分析模块获取研究区域土壤重金属的空间分布情况。
2 结果与分析
2.1 土壤重金属统计与对比
对所采样品进行一定的筛选，剔除可能因为分析失误所造成的可疑数据，然后把选出的数据进行统计分析。表1为韩城土壤中5种重金属含量基本统计信息。从表1可以看出，Zn、Pb、Cr、Cu、Mn 5种元素的变异系数介于0.21～0.40之间。变异系数反映一个数据集的离散程度，其值越大表示数据离散度越高，其值越小越离散度越小。由此可见，这5种重金属各样点间具有一定的离散度，Cu的离散程度相对于其他4种重金属元素较高。
研究区综合污染指数的范围为2.49～5.97，平均值为3.61。划分等级后，研究区土壤样点主要集中在重度污染，占到了总样本数的64%，其余36%为中度污染，说明当地农业土壤重金属污染情况较为严重，在农业操作当中应该重视重金属对土壤的污染。有研究表明土壤中的重金属污染的原因主要有矿石开采、城市化建设、固体废弃物堆积、施用化肥、污水灌溉等原因[10，11]，当地农田土壤又主要依赖黄河、渭河的污水漫灌以及长期施用化学肥料，这些是造成当地农业土壤重金属污染程度较高的主要原因。总体而言，韩城市农业土壤重金属污染较为严重。
2.3 土壤重金属污染分布情况
从图2中Zn的分布可以看出，在研究区的西南部地区土壤Zn的富集程度较高，整个北部地区的含量较低，其他地区都处于中间水平。但从整体上来看，农业土壤中Zn的污染水平较低，仍处于一个相对安全的范围内。图3中土壤Pb的污染范围及程度与Zn相近。
农业土壤中Cr的分布为西南部地区污染程度较高，中部偏东污染程度相对较高，其他地区污染程度较一致（图4）。但从表2可以看出，研究区Cr污染已经非常严重，再结合Cr的空间分布情况可以得到当地农业土壤中Cr的污染在西部及西南部地区最为严重。从图5可以看出韩城农业土壤中Cu的污染现状，其空间分布为南部地区污染最为严重，向东北部污染程度逐渐降低，但在中部偏东土壤中Cu含量相对较高，中部及西北部地区的Cu污染程度最低。结合表2来看，研究区农业土壤中Cr、Cu的污染程度非常高，应加强农业土壤重金属Cr和Cu的治理。
从Mn在研究区的空间分布情况（图6）来看，土壤中Mn污染较以上几种重金属有所差异，除南部地区污染严重外，其他地区也有污染相对严重的点，但并未造成较大面积的集中污染。结合表2可以看出， Mn只在少部分采样地块出现了轻度污染，其他大部分样地仍然处于清洁、尚清洁水平。
由于受到Cr、Cu两种重金属的影响，研究区域内农业土壤重金属的综合污染指数分布规律也与Cr、Cu的分布规律相似，即西南部地区污染严重，西北部地区污染相对较轻，其他地区的污染程度处于两者之间（图7）。
3 结论
1）研究区内农业土壤重金属中Cr、Cu污染情况最为严重，污染指数平均值分别为4.93、4.55，已达到重度污染水平。在所有的监测点中，Cr、Cu重度污染点分别占100%和84%。Pb在研究区内主要为轻度污染。Zn、Mn处于较安全的范围。
2）从农业土壤中Zn、Pb、Cr、Cu的空间分布可以看出，西南部地区重金属的积累程度较高。
3）从综合污染指数空间分布来看，研究区内农业土壤的重金属污染处于重度污染水平，且研究区农业土壤西南部污染较为严重，西北部污染较轻。
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关键词 土壤；重金属污染；现状；修复技术
中图分类号 X53 文献标识码 A 文章编号 1007-5739（2013）09-0229-03
重金属是指比重大于5.0 g/cm3的金属元素，包括Cu、Zn、Ni、Pb、Cr、Cd、Hg、As、Fe、Mn、Mo、Co等。通常自然界中重金属元素的背景值很低，其暴露不会对周围环境造成影响。但由于工业生产规模扩大，城镇化迅速发展，在农业生产中，污水灌溉和化肥、农药的使用量加大，导致土壤系统中重金属不断累积，明显高于其背景值，从而恶化了生态环境的质量，并通过食物链直接危害人体健康。据统计，全世界平均每年排放Hg约1.5万t，Cu 340万t，Pb 500万t，Mn 1500万t，Ni 100万t[1]。随着重金属污染问题的日益突出，土壤污染防治工作已在“十一五”期间被提上中国环境保护工作的重要议程，并成为第1个“十二五”国家规划。针对上述情况，笔者结合我国土壤重金属污染的现状，对当前土壤重金属污染的修复技术及其作用机理进行分析，并总结其各自的优势与不足，以期为综合治理土壤重金属污染提供参考依据。
1 我国土壤重金属污染现状
我国面临着相当严峻的土壤重金属污染问题。农业部调查数据显示[2]，我国约140万hm2的农业用地采用污水灌溉，受到重金属污染的土地面积占污染总面积的64.8%。据有关资料表明，我国重金属污染的农业土地面积为2 500 hm2左右，导致粮食减产逾1 000万t，并造成1 200万t以上的粮食被重金属污染，将各项经济损失进行合计，至少高于200亿元[3]。污染土地中，严重污染面积占8.4%，中度污染面积占9.7%，轻度污染面积占46.7%。Hg 和Cd 的污染面积最大。如上海农田耕层土壤Hg、Cd含量增加了50%，江西大余县污灌引起的Cd污染面积达5 500 hm2，沈阳张士灌区Cd污染面积达2 533 hm2。我国农田土壤污染除Cd、Hg污染外，Pb、As、Cr和Cu的污染也比较严重。以保定市污水灌区为例，其Zn、Cu、Pb、Cd的检出超标率分别达到100.0%、27.5%、50.0%、87.5%[4]。此外，我国菜地土壤重金属污染也较为严重[5-7]。广州市蔬菜地Pb污染最为普遍，As污染次之；重庆近郊蔬菜基地土壤重金属Hg和Cd出现超标，超标率分别为6.7%和36.7%；珠三角地区近40%菜地重金属污染超标，其中10%属严重超标。近年来，由于工业“三废”、机动车废气和生活垃圾等污染物的排放，我国城市土壤普遍受到不同程度的重金属污染，主要污染元素为Pb、Cd、Hg。且城市土壤中大部分重金属污染含量普遍高于郊区农村土壤，并具有明显的人为富集特点[8]。
2 土壤重金属污染修复技术
2.1 物理修复
物理修复是指通过各种物理过程将污染物从土壤中去除或分离的技术，主要包括土壤淋洗法、工程措施法、电热修复法等。
2.1.1 土壤淋洗法。该方法是应用最多、应用最早、技术最成熟的物理修复方法。采用淋洗液（包括无机溶液清洗剂、复合清洗剂、清水、表面活性剂、有机酸及其盐清洗剂、螯合剂等）对土壤进行淋洗，使固相重金属转化为液相，重金属从土壤中转移到废水，再通过对废水进行回收处理，从而实现土壤的修复。Wasay et al[9]研究发现，EDTA和DTPA能有效地去除土壤中Hg以外的重金属元素，同时也提取出大量土壤营养元素。土壤淋洗法简便、成本低、处理量大、见效快，适用于大面积重度污染土壤治理，尤其是轻质土和砂质土。但这种方法在去除重金属的同时，易造成地下水污染及土壤养分流失。因此，既能提取各种形态重金属又不破坏土壤结构的淋洗液，将为该方法修复重金属污染土壤提供广阔的应用前景。
2.1.2 工程措施法。该方法是较为经典和传统的土壤重金属污染修复方法，包括深耕翻土、换土、客土等。深耕翻土与污土混合，或者通过换土和客土等手段，可以使土壤中重金属的含量有效降低，从而降低其对植物的毒害。不同的方式适宜于不同污染程度的土壤，重污染区的土壤宜使用换土和客土方法改良，而轻度污染的土壤则适宜于采用深耕翻土的方法进行修复。工程措施法的优势在于效果稳定和彻底，但是也存在一定的不足，如费用高、工程量大、易降低土壤肥力和破坏土壤结构，还有换出的污染土壤也存在二次污染的隐患，应妥善处理。据报道，对1 hm2面积的污染土壤进行客土治理，每1 m深土体需耗费高达800万～2 400万美元[10]。因此，工程措施不是一种理想的污染土壤修复方法。
2.1.3 电热修复法。该方法利用高频电压产生电磁波，再通过电磁波作用而产生热能，从而促使土壤中挥发性重金属得以分离，实现土壤的修复和改良。目前，该方法适用于修复受Hg或Se等可挥发性重金属污染的土壤。有研究表明，采用该法可使砂性土、黏土、壤土中Hg含量分别从15 000、900、225 mg/kg降至107、112、115 μg/kg，回收的Hg蒸气纯度达99%[11-12]。这种方法虽然操作简单、技术成熟，但能耗大、操作费用高，也会影响土壤有机质和水分含量，引起土壤肥力下降，同时重金属蒸气回收时易对大气造成二次污染。
2.2 化学修复
化学修复也是一种原位修复技术，即通过向重金属污染土壤中添加改良剂，以调节和改变土壤的理化性质，使重金属发生沉淀、吸附、拮抗、离子交换、腐殖化和氧化还原等一系列化学反应，降低其在土壤中的迁移性和被植物所吸收的可能性，从而达到治理和修复污染土壤的目的。常用的改良剂有石灰性物质[13-15]、磷酸盐化合物[16-17]、硅酸盐化合物[18]、金属及其氧化物[19-20]、黏土矿物[21-23]、有机质[24-26]等，其作用机理见表1。这种方法虽然简单易行，但其不足在于它只是改变了重金属在土壤中的存在形态，却没有把重金属从土壤中真正分离出来，如果土壤环境发生变化，容易造成其再度活化，引起“二次污染”。
2.3 生物修复
生物修复是利用生物（主要是微生物、植物和动物）的新陈代谢作用吸收去除土壤中的重金属或使重金属形态转化，降低毒性，净化土壤。该方法是运用生物技术治理污染土壤的一种新方法，具体包括微生物修复法、植物修复法、动物修复法等。由于该方法效果好、易于操作，日益受到人们的重视，已成为污染土壤修复研究的热点。
2.3.1 微生物修复。该方法是通过微生物进行作用，将土壤中重金属元素进行沉淀、转移、吸收、氧化还原等，从而对污染土壤进行修复。如柠檬酸菌能够与Cd形成CdHPO4沉淀；无色杆菌、假单胞菌能够使亚砷酸盐氧化成砷酸盐，从而降低As的转移和毒性；还有些微生物能够把剧毒的甲基汞降解为毒性小、可挥发的单质Hg[3]。尽管微生物修复引起极大重视，但大多数技术仍局限在科研和实验室水平，很少有实例报道。但随着分子生物学的发展，一些如细菌表面展示技术、噬菌体抗体库技术、酵母表面展示技术等[27]，有望在治理土壤重金属污染中发挥重要作用。
2.3.2 植物修复。植物修复广义上是指利用植物提取、吸收、分解、转化、固定土壤、沉积物、污泥或地表、地下水中有毒有害污染物技术的总称；狭义上是指利用耐性和超富集植物将污染土壤中的重金属浓度降低到可接受的水平。根据其修复过程和机理，植物修复法可分为以下4种：①根部过滤[28]，即通过耐性植物根系对重金属的吸收并保持在根部。常用的植物有水生植物、半水生植物以及个别陆生植物，如向日葵、耐盐野草、宽叶香蒲等。该法多应用于修复水体的重金属污染。②植物稳定[29]，即利用植物根际的一些特殊物质，使土壤中污染物转化为相对无害物质的方法。常用的植物有印度芥菜、油菜、杨树、苎麻等。该法多应用于治理废弃矿场和重金属污染严重地区。③植物挥发[30]，即利用植物吸收土壤中的重金属，并将其转化为可挥发状态，通过植物叶片等部位挥发出去，以降低土壤中重金属的含量。常用的植物有印度芥菜以及湿地上的一些植物。该法多应用于修复污染土壤中含有挥发性的重金属（如Hg、Se等），但易造成大气污染。④植物提取[31]，即利用超富集植物从土壤中吸取重金属，并将其转移、贮存到地上部，然后通过收获，从而达到去除污染土壤中重金属的目的。目前，已发现超富集植物有700种以上，且广泛分布于约50科中，并主要集中在十字花科。该法适用面广，对于修复多种重金属污染土壤均有效。
植物修复法成本低，对环境扰动小，能绿化环境，具有良好的社会、经济、环境综合效益，适用于大规模污染土壤的修复，属于真正意义上的绿色修复技术。但该方法也有一定的缺点：一是超富集植物生长缓慢，常受土壤类型、气候、水分、营养等环境条件限制，导致修复污染较严重土壤的周期长；二是修复过程局限在超富集植物根系所能伸展的范围内；三是超富集植物只能积累某一种重金属，而土壤污染大多是重金属的复合污染；四是超富集植物需收割并作为废弃物妥善处置，将对生物多样性存在一定的威胁。
2.3.3 动物修复。动物修复是利用土壤中的某些低等动物（如蚯蚓等）吸收重金属的特性，在一定程度上降低受污染土壤的重金属比例，以达到修复重金属污染土壤的目的。有研究表明[32]，蚯蚓在其耐受浓度范围内，对重金属的富集量随着重金属浓度的增加而增加，同时对重金属的选择性受其体内酶的影响。但这种修复方法不足在于低等动物吸收重金属后可能再次释放到土壤中，造成二次污染。
2.4 农业生态修复
农业生态修复是近几年新兴的修复技术，它是通过改变耕作制度、调整作物品种、调控土壤化学环境（包括土壤pH值、水分、氧化还原电位等）、改变土地利用类型、增施有机肥（堆肥、厩肥、植物秸秆等）、控施化肥等措施，以减轻重金属对土壤的危害[33]。我国在这一方面研究较多[34-36]，并取得了一定的成效。这种方法具有投资少、无副作用等特点，适用于中轻度污染土壤，但也存在修复周期较长、效果不太显著等不利因素。
3 结语
综上所述，目前重金属污染土壤的修复技术很多，但就单一技术来看，任何一种修复技术都有其局限性，难以达到预期效果，进而无法大力推广。而且土壤重金属污染修复作为一项系统工程，不仅需要土壤学、植物生理学、遗传学、环境工程学、分子生物学等多个学科的共同努力，还需要多种修复技术的综合应用，即将物理修复、化学修复、生物修复科学地结合起来，取长补短，才能达到更好的效果。
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关键词：重金属；污染；土壤；植物修复
中图分类号：X24文献标识码：A文章编号：1674-9944（2015）12-0226-03
2土壤重金属污染现状
随着社会经济的发展，越来越多的工矿企业被建立。资源的紧张也导致越来越多的污水被灌溉到农田中。污灌区的污水是经过简单处理的日常用水以及工业废水，其中大部分是来自于附近厂区的工业用水。随着我国城镇建设的不断增强，各个大中小城市对污水的处理也得到了进一步的改善。但是其中潜在的污染风险也一直是人们研究的对象，尤其是近年来粮食安全问题层出不穷，长期累计的土壤问题开始显露，并呈现不断加强的趋势。
近年来，在全国土壤调查的基础上我国研究学者对部分地区农用地土壤展开了调查研究。其中天津、沈阳、保定、兰州等工业城市的污灌区表层土壤呈现不同程度的重金属污染[6～10]。张丽红等[11]以国家土壤环境质量标准为标准，采样调查分析了100个河北省清苑县及清苑县附近的农田土壤样品，结果显示：土壤中Cd污染最为严重，超标率65%，达中度污染水平；Pb、Zn、Cu超标率分别为37%、44%和33%，达到轻度污染水平，足以引起各位学者关注。茹淑华等[12]对河北石家庄典型污灌区进行取样调查，结果显示：污灌区Cu 、Zn 、Pb 、Cd 和Cr存在不同程度的富集现象，而清灌区仍处于清洁水平。虽然污灌区土壤重金属含量总体上均未超过我国农产品产地土壤环境质量标准，但土壤样品仍有个别样点的Cd出现超标现象。因此，对污灌区土壤重金属修复迫在眉睫。
3土壤中重金属污染的植物修复措施
针对环境污染，越来越多的污染修复方式被人类利用。其中植物修复是以清除污染，修复或治理为目的利用绿色植物从环境中转移容纳或转化污染物的环境污染治理技术[13～15]。其根据修复植物的特点和功能用于重金属污染土壤等接种的植物修复技术主要有4种类型：植物挥发、提取、过滤以及稳定或固化[16]。
3.1普通植物对土壤重金属的修复
近年来，我国对植物修复重金属污染土壤作出了很多研究。陈同斌等[17]试验小组分别发现在我国湖南、广西南方等地存在大面积的蜈蚣草等蕨类植物，并指出其具有超富集砷能力，且其植物体内氮磷养分的含量远远低于其叶片含砷量。刘金林等[18]对一年蓬进行实验研究发现，该原产自北美的一年蓬对土壤中重金属的富集能力较强。同时lin等[19]以汞污染的稻田为实验材料，研究了改作苎麻对土壤中重金属的净化作用，研究显示改作苎麻能净化汞污染的稻田，其中年净化率达41%，并连种稻田土壤的自净时间缩短了8.5倍。黄会一等[20]也发现杨树对汞和镉有很好的耐性和净化功能。
3.2花卉植物对土壤重金属的修复
随着经济和社会的不断发展，越来越多的研究学者也将目光转向花卉植物。花卉植物具有一定的观赏性，而且种类繁多。同时花卉植物对重金属有一定能力的积累转移作用。周霞等[21]对鸭脚木、小叶黄杨等8中花卉植物进行研究发现：花卉植物对重金属的转移能力大小顺序为Zn>Cd>Cu>CrPb 。对重金属的积累能力大小顺序为Cr>Zn>Cu>Cd>Pb。其中，亮叶忍冬、小叶黄杨、金叶假连翘对土壤中Cd的修复效果较为理想；鸭脚木、亮叶忍冬、小叶黄杨对土壤中Zn的修复效果较好；鸭脚木、金光变叶木、细叶鸡爪槭、胡椒木、等花卉植物对土壤中Cr的富集能力均较高，且根部积累系数都大于1，这说明对土壤中Cr的修复效果较好。
3.3草本能源植物对土壤重金属的修复
草本能源植物作为生物生长和人类发展的生物能源基础在社会发展及人类生存过程中占有重要地位[22，23]。同时在倡导低碳经济的当今社会，草本能源植物作为草本植物的一种，其同样具有非常高的应用生态价值及经济价值[24～27]。最重要的是，部分草本能源植物具有较强的生态适应能力使其在污染土地的治理中具有一定的应用潜力。侯新村等[28]对柳枝稷、荻、芦竹、杂交狼尾草、四种草本能源植物的规模化种植并对其积累重金属作用进行研究，研究结果表明：草本能源植物对砷汞铜铬铅镉等重金属的绝对富集量较为可观。对于砷铜铅镉均以杂交狼尾草的绝对富集量最高，柳枝稷、荻、芦竹次之；杂交狼尾草对污染土壤中污染物汞的绝对富集能力最高；芦竹对铬的绝对富集能力最高，最高达1 333.37 g/hm2，这说明草本能源植物可以作为重金属污染植物修复的一类修复植物，其具有一定的修复潜力。
4结语
土壤的重金属污染危及粮食生产、食物质量、生态安全、人体健康以及区域可持续发展。以预防为主[29]，预防、控制和修复相结合的土壤保护政策迫在眉睫。我国虽然在植物修复上起步较晚，但是仍然发展迅速。植物修复是利用具有修复性能的植物的生命活动对重金属污染土壤进行积累修复的一项新技术。与此同时，我国很多的研究学者也就此问题展开过多种研究且证明植物修复是一种极具有潜力的土壤重金属修复方式。因此接下来仍需要在找到具有较强积累能力的植物之后对其生长发育规律及发育调控措施进行研究从而不断提高植物修复的效率以加快对土壤重金属污染的修复进程。
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关键词：中药；重金属；评价方法；述评
DOI：10.3969/j.issn.1005-5304.2016.02.040
中图分类号：R282 文献标识码：A 文章编号：1005-5304（2016）02-0134-03
Research Status of Heavy Metal Pollution and Evaluation Methods of Traditional Chinese Medicine ZHAO Rong， YANG Hui-xia， PU Jin， WANG Dan-jie， ZENG Guang （Beijing University of Chinese Medicine， Beijing 100029， China）
Abstract： Heavy metal pollution in traditional Chinese medicine has become a concerned hot issue both at home and abroad. Understanding and mastering the situation of heavy metal pollution in traditional Chinese medicine is not only beneficial to the general situation of judgment of heavy metal pollution， but also provides the data foundation for the development of relevant policies. In this article， the current heavy metal pollution of traditional Chinese medicine and its evaluation methods were summarized， in order to provide supports for the follow-up systemtic evaluation of heavy metal pollution in traditional Chinese medicine.
Key words： traditional Chinese medicine； heavy metal； evaluation methods； review
土壤是中药材生长最基本的要素，为其生长提供了有机质和矿物营养元素。因此，一般说来土壤重金属污染越严重，中药材受重金属污染也就越严重，其产量和品质也越差。为此，笔者对近十几年的相关研究进行总结，为进一步系统评价我国中药材重金属污染提供参考。
1 中药材重金属污染研究
1.1 现状
近几年的研究表明，我国中药材重金属超标的严峻形势不容忽视。2011年，邹氏等[1]对“浙八味”品种生长调查发现，浙贝母、温郁金、白术、白芍镉（Cd）超标情况相对严重，尤其温郁金100%超标，有的甚至超过标准数倍。冯氏等[2]对100种中药材进行测定，结果显示铅（Pb）、Cd、砷（As）等有害重金属元素存在于大部分的中药材中。王氏等[3]对金银花、山楂、红花等10种中药材所含As、Cd、铜（Cu）、汞（Hg）、Pb进行了测定，发现除山楂外，其余9种中药材均超标。其中金银花As超标率为24%，Hg超标率为47%，Cd超标率为24%，Pb超标率为6%；积雪草Cd超标
通讯作者：曾光，E-mail：zengg1234@163.com
率为100%，As和Pb超标率为18%，Cu超标率为9%。杨氏等[4]对黔东南州9种中药材重金属污染情况进行了评价，结果7个品种重金属超标，其中金银花Pb和Cd含量超标、黄柏Pb含量超标。颜氏等[5]对陕西和山东产丹参进行了重金属检测，结果两地产丹参均含As、Hg、Cu、Cd、Pb等，其中Cu超标相对较为普遍。陈氏等[6]对医院药房常用10种中药饮片进行了As、Hg、Pb、Cd、镍（Ni）测定，结果在35个样本中有18个样本的重金属含量超标，占总样品量的51.4%。其中泽泻、白术Cd超标，黄芪、丹参、甘草、泽泻Hg超标，丹参、柴胡、甘草、当归Ni超标；按品种计，10个品种有7个受污染，比例达70%。采自药店的10个样品中有4个受重金属污染，比例为40%。
由此可见，目前我国中药材重金属污染形势十分严峻，尤其是近30年来，随着城市化和工业化的快速发展，大量未经处理的生活污水和工业废弃物任意排放，以及不合理使用化肥农药，导致我国中药材重金属超标现象严重，品质不断下降。因此，解决中药材重金属污染的问题迫在眉睫。
1.2 污染来源
1.2.1 中药材自身特性 中药材对某些金属元素具有生物富集能力，在按自身需要特定比例主动吸收同时，对土壤中富集元素也会相应地被动吸收，这是导致中药材重金属超标的重要途径。如顾氏等[7]研究了川附子与土壤中重金属元素的关系，发现重金属的存在形态决定了川附子对土壤中重金属的吸收。
1.2.2 工业废弃物 这是土壤重金属污染的主要来源之一。工业废弃物对中药材重金属污染主要表现为：一方面，工业生产将大量含重金属的有害气体排放到空气中，植物叶面通过主动或被动吸收，将废气中的有害物质吸收；另一方面，含有重金属的废水、固体废弃物通过灌溉，造成中药材的间接污染[8]。
1.2.3 农药和化肥 农药一般含有As、Hg、Pb、Cu等重金属元素，用于喷洒中药材时，易被其吸收并渗透于根茎、叶片及果皮等组织内，造成重金属污染。此外，中药材在种植过程中需使用肥料，其中磷肥的大量使用，会明显增加土壤Cu、Cd等重金属元素的含量，导致中药材被污染[9]。
1.2.4 其他 因容器或辅料含有重金属，中药材在加工、炮制过程中也可能被污染。顾氏等[7]研究发现，炮制后的川附子在As、Cu等重金属元素的含量高于炮制前。另外，为防治鼠害、霉变等，中药材在存储前会使用重金属制品的熏蒸剂，这也是造成中药材重金属污染的原因之一。
2 中药材重金属污染评价方法
笔者通过查阅近十几年文献，发现目前对中药材重金属污染的常用评价方法有2种：一是以2001年国家颁布实施《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》[10]重金属限量值或《中华人民共和国药典》[11]重金属限量值为标准，评价中药材重金属的超标率；另一种方法是评价中药材重金属污染程度的大小，因中药材重金属污染可能既是单一元素也是多元素共同作用的结果，因此，须相应采用单项污染指数或综合污染指数法评价中药材重金属污染程度。
2.1 超标率的计算
中药材重金属超标率，是指所取样本中重金属含量超过了《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》或《中华人民共和国药典》中重金属限量值标准的样本的百分数，是反映中药材重金属污染状况的指标之一。评价标准参照《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》或《中华人民共和国药典》重金属的限量值，两者关于重金属限量值是一致的，即Pb≤5 mg/kg，As≤2 mg/kg，Hg≤0.2 mg/kg，Cd≤0.3 mg/kg，Cu≤20 mg/kg。
在我国，计算重金属超标率是评价中药材重金属污染普遍使用的一种方法。叶氏等[12]参照《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》，对贵州省4个种植基地的5种中药材所含Pb、Cd、Hg、As、Cu等重金属含量进行了测定分析。结果Cd的超标率最严重，茎叶类药材Cd的超标率最高达84%；其次是Cu，茎叶类药材超标率为76%，花果类药材超标率为60%。李氏等[13]对中药材41种无机元素的总含量进行了测定，并参照《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》分析了重金属元素超标情况，结果Cu、Pb、As、Cd、Hg的超标率分别为5.2%、4.7%、2.4%、20.0%、1.3%。高氏[14]测定7个主产地甘草中Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg、Pb、铋共8种重金属的含量，并将测定结果与《中华人民共和国药典》重金属限量标准进行对比，结果发现As、Hg、Pb是造成甘草重金属超标的主要因素。
2.2 单项污染指数和综合污染指数法
中药材的重金属污染可能由单一重金属元素所致，也可能是由多种重金属元素共同作用的结果。目前单项污染指数是国内普遍采用的方法之一，但单项污染指数只能反映某一种重金属元素对中药材的污染。为了能够全面反映各重金属对中药材的作用，并突出高浓度重金属元素对中药材质量的影响，还需采用综合污染指数法对中药材重金属污染进行评价。
2.2.1 单项污染指数法 单项污染指数定义为Pi=Ci÷Si，式中Pi为中药材中重金属元素i的污染指数，Ci为中药材中重金属元素i的实测浓度，Si为中药材中重金属元素i的限量标准值（通常以《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》或《中华人民共和国药典》重金属的限量值为评价标准）。当Pi≤1时，表示中药材未受污染；Pi>1时，表示中药材受到污染，且Pi越大则中药材受到的污染越严重。
2.2.2 综合污染指数法 综合污染指数能全面反映重金属对中药材的污染，并突出了高浓度重金属元素对中药材的影响。其定义为P综合= ，式中Pave为中药材中各单项污染指数之和的平均值，Pmax为中药材中各单项污染指数中的最大值。当P综合≤1时，表示未受污染；P综合>1时，表示受到污染，且P综合越大则表示受到污染越严重。
迄今，有不少学者采用单项污染指数和综合污染指数法对中药材重金属污染情况进行过研究。如褚氏等[15]研究了河北省安国市种植区中药材重金属污染情况，结果发现As含量0.04～1.02 mg/kg，未发现超标样品，但紫菀平均污染指数最高为0.28；Hg含量0～0.244 mg/kg，有一产地为安国北郊的白芷样品超标，其污染指数为1.22；Pb含量0.06～7.10 mg/kg，有一产地为西王奇的北沙参样品超标，其污染指数为1.42。杨氏等[4]对黔东南州9种中药材重金属污染情况进行了评价，结果显示其重金属平均污染指数相差较大，综合污染指数相差较小。在平均污染指数中，Pb最大，其最大值高达4.94；其次为Cd，最大值2.40；而Hg和As的平均污染指数均<1.0。说明黔东南州部分地区中药材的主要污染因子是Pb，其次是Cd，而Hg和As则基本无污染。另外，从综合污染程度看，9种中药材中钩藤受到中度污染，杜仲、金银花受到轻微污染，其余6种未受到污染。秦氏等[16]对贵州省11个“中药材生产质量管理规范”（GAP）基地的26种155批道地中药材样品重金属含量进行了测定与评价，结果平均污染指数大小顺序为Cd>Cu>As>Pb>Hg，茎叶类的艾纳香和块根类的羊藿根综合污染指数均>1，说明在所调查的样品中只有艾纳香和羊藿根受到重金属轻微污染，大部分未受到污染。由此可见，单项/综合污染指数法应用于评价中药材重金属污染程度是一种较为可靠的方法。
3 小结
关键词：重金属；土壤改良；改良剂
中图分类号：X53 文献标识码：A DOI 编码：10.3969/j.issn.1006-6500.2016.07.002
Abstract： The application of pesticide， fertilizer and industrial waste emission result in heavy metals to the environment. And it`s hard to transfer by food chain and also not easy to degradation. So it caused serious influence to human and environmental. The method of fixing and passivation of heavy metals in soil by applying the modifier is widely used because of its simple operation and economical and practical characteristics. At present， the improved agent types mainly include organic matter， alkaline substances， and clay minerals. The effect of the improved agent was mainly derived from the soil pH and the adsorption， complexation and precipitation of the modified agent itself and heavy metals. In the region where the soil heavy metal pollution is serious， the effect of the application of single modified agents is not very ideal， using the modified agent mixed with different agent can increase the effect to a certain extent.
Key words： heavy metal；soil improvement；improvement agent
1 土壤重金属污染途径
随着工业化进程的逐步深入，农业发展加速，废弃物逐步增多且相关处理措施不当，这导致农田中土壤重金属含量逐步增加。农业部曾对全国土壤调查发现，重金属超标农产品占污染物超标农产品总面积80%以上[1]，土壤重金属超标率更是达到了12.1%[2]。据国外相关研究得知，土壤重金属含量已经达到影响作物生长的地步[3-4]。而龙新宪等人的研究发现：土壤重金属离子含量达到一定程度，这些重金属离子将通过被植物吸收而进入食物链，最终威胁人类身体健康[5-7]。同时，重金属污染的表层土还会通过风力和水力等作用进入大气引发大气污染、地表水污染等生态环境问题[8]。
1.1 大气运动
大气运动是土壤重金属污染来源的一个重要途径[9]。大气成分并不是一直不变而是随着地球演化而变化，大气中的成分做周而复始的循环，这其中就包括某些重金属。近年来工业飞速发展，大量化石燃料被燃烧，其释放的酸性气体和某些重金属粒子参与到大气循环当中。
大气运动主要有2个方面体现。一方面来自工业、交通的影响，Bermudied等[10]研究发现，工业、交通影响重金属的大气沉降，如阿根廷尔多瓦省的小麦和农田地表中的Ni、Pb、Sb等来自于此。Kong[11]通过对抚顺市不同类型大气PM10颗粒中的Cr、Mn、Co等多种重金属含量检测发现，机动车排放、工业废气向大气中排放重金属而后进行大气沉降。另一方面来自矿山开采和冶炼[9]所带来的大气沉降也是土壤重金属的重要来源，常熟某电镀厂附近土地发现Zn和Ni的污染现象，该污染随着距离增加而污染减轻，同时Zn的污染逐年加剧[12]
1.2 污水农用
污水农用指的是利用下水道污水、工业废水、地面超标污水等对农田灌溉。据我国农业部的调查，发现灌溉区内重金属污染面积占灌溉总面积的64.8%，其中轻度污染占46.7%，中度占9.7%，重度占8.4%[13]。天津种植的油麦菜有60%受到污染[14]。昊学丽等[15]调查发现，沈阳市浑河、细河等河渠周边农田中Hg、Cd含量分数高于辽宁土壤背影值，更是严重高出国家二级土壤标准。根据相关人员对保定、西安、北京等地调查，发现上述地区的污灌区表层土出现不同程度的重金属污染现象[16-17]。不仅国内如此，国外也同样有此问题，如伦敦、米兰等地一直使用污水灌溉[18]。在缺水地区污水农灌更是应用广泛，巴基斯坦26%的地方使用污水灌溉，加纳则约有11 500 hm2使用污水灌溉，而墨西哥则达到了2.6×105 hm2[19]。杜娟等[20]模拟污灌的研究发现，表层土中的Zn、Cd、As等含量均有增加，同时还发现土壤中的盐分含量逐步累积
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